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北京市大气颗粒物中多环芳烃的分布特征

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广东 化 工 2006年第10期 第33卷总第162期 WWW.gdchem.corn 北京市大气颗粒物中多环芳烃的分布特征 黄云碧1,2,王铁冠2,周家斌 ’ (1.西南科技大学环境与资源学院,四川绵阳621010;2.中国石油大学资源与信息学院,北京102249;3.武汉理 工大学环境工程学院,湖北武汉43{}070) 【摘一要lff】掩 式分级采样器同步采集了北京市城乡结合部、郑 的2003年4个季节的 l可粒径大气颗粒物样品,件】气车H色谱 质谱分析了_jt中的多环艿烃,)I:x,JN4"tgBiX气颗粒物巾的多环片烃含 、分布发零竹性变化特征进行了探讨。 【关键词l大气颗粒物;多环垮烃;季 变化 Distribution Characteristic of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Airborne Particles from Beijing Huang Yunbi 一.Wang Tieguan!,Zhou jiabin ’ (1.Faculty of Environment of Engineering and Resources,Southwest University of Science and Technology,Mian yang 62 1 0 1():2.Faculty of Natural Resources and Information Technology,Chinese University of Petroleum,Beijing 1 02249;3.Faculty of Environment Engineering,Wuhan University of Technology,Wuhan 430070,China) Abstract:The airborne panicle samples were collected onto the glass filter with a five—stage cascade impacter sampler.The samples were gathered from rural and urban area of Beijing in four seasons 2003 were analyzed.The aromatic fractions were analyzed by gas chromatography—mass spectrometry.The changes of the contents of priority PAHs of different seasons,different diameter of particles and different sites were discussed. Keywords:airborne paJticles;polycyclic aromatic hydrocarbons;se ̄onal change 在大气颗粒物上,吸附着大量的有害有机物成分,其中多 环劳烃(PAHs)占了相当大的比例。PAHs魁指两个或眄令以上举 环以线状、角状或簇状排列的稠环化合物。由于PAHs本身具 有显菩的“三致性”…(致癌、致畸和致基因突变),所以它对人类 l实验 1.1样品采集 采H】【1本柴叫撞击式分粒绂(1级>7.0 pm;2级3.3~7.0 健康的危害就允为突出。目前,可以确定在PAHs以及氮、硫 等杂化的PAHs中就至少有I6种PAHs存在蓐害性,所以被美 国环保署确定为优控PAHs。因此,监测大气颗粒物中的PAHs, 研究其分布规律,对于控制大气环境的污染与保护人类姥康, pm;3线2.()~3.3 pm;4级1.1~2.0 pm;5级<l l lI111)采样器, 配置有石英纤维滤膜,能采集大气中的不同粒径颗粒物样品。 在北京市城乡结合部的 板房生活区及昌平东关的石油大学校 内进行同步采集,采集时问为2003年1月(J6、J 7日)、4月 (28、29日)、7月(8、9日)、I1月(5、6日),分别代表冬、 也具有重要的理论与实际意义。本研究主要是对北京市的城乡 结合部和位于北郊的昌平东炎两个功能区的大气颗粒物中 春、夏、秋 季的样品,采集流量为566 L/arin,每次采集的时 间为48 h,每24 h换一一次膜。 录采样的时问及天气状况。采 PAHs的组成、粒径分布特征、季节性变化进行讨论。 [牧稿日期】2006—07—09 【作者简介】黄云碧(1974.),女,四川绵阳人,讲师,硕士,主要从事环境监测与环境评价。 维普资讯 http://www.cqvip.com

2006年第10期 广东化 工 71. 第33卷总第162期 www.gdchem.com 样前将滤膜置于马弗炉中在450 ̄C—F焙烧4 h,用铝箔包裹,干 燥24 h。采样完成后,将附着有大气颗粒物的石英纤维滤膜放 入干燥器中恒重,24 h后再称量,然后置入冰箱中冷冻待作后 续分析。 六甲基苯。GC/MS分析条件:美国Finnigan SSQ710型色谱质 谱仪,HP.5MS弹性石英毛细柱(30 mx0.25 minx0.25 m),色 谱条件:钱气纯度为99.999%的氦气;进样室与传输线均恒温 在310℃;程序升温:65℃恒温5 rain后,以速率3 ̄C/min升至 1.2标样和试剂 本试验使刑了1 7种多环芳烃,即荣(NAP)、苊(ACE)、 二氧苊、芴(FLN)、菲(PHE)、蒽(ANT)、荧蒽(FL)、芘 (PY)、苯并【al蒽(BaA)、屈(CHR)、笨并【bl荧蒽(BbF)、 苯并 荧蒽(BkF)、笨并【a】芘(BaP)、茚并【1、2,3一cdl芘(Ind)、 290 ̄C,恒温20min。质谱条件:EI模式,电子能量70 eV;离 子化电流:300 pA;倍增器电压:1 1O0 V;全扫描质量范围: 50~500 anlu(分子质量单位)。 I.5质量控制和质量保证(QA/QC) 参考USEPA方法之6l0的QA/QC,在样品分析过程中, 二苯并【a,h1蒽(DBA)、笨)Fig、h.il花(BghiP)、苯并【e】芘(BeP) 严恪对每批样品进行了方法空白、加标空白、基质加标、基质 的标准混合物。 收牢指示物(surrogate)分别为:荼一d8,苊 加标平行样、样品平行样分析,来进行质量控制,以确保整个 .d10,菲.d10,屈.d12,花.dl2,均购自SUPELCO公司,单个 实验结果的准确性与精密度I 。结果证明,在空白实验中没有 化合物的纯度夫f 98%。 多环芍烃等H标化合物检测出,不影响实验结果。朋标回收率 试卉1J: 氯甲烷(FisherChemicals),正己烷和甲醇(TEDIA 的测定结果中,除荼为40.1 5%,其余的加标回收率为:85.89%~ company),分析纯均经过二次艰蘸。 93 83%,平行样的相对偏差不超过15%,所应用的方法完全符 1.3样品前处理 合要求。 用二:氯甲烷时颗粒物样品进行超声波抽提,抽提液用旋转 蒸发器进行浓缩,再用氮吹仪浓缩 1 mL待分析,浓缩的抽提 2结果与讨论 液采用不同极性的溶剂通过氰化铝、硅胶复合层析柱进行分离 2.1 PAHs的分布情况 得到烷炝、艿烃(PAHs)和极性组分,对PAHs组分做GC/MS 样品巾检测出PAHs及其同系物共有75种,其中在不同时 分析。 期,两个功能区的不同粒径颗粒物上的17种PAHs的分布特征, 1.4 GC/MS分析 把1月和1 1月样品分析结果合并作为采暖期的分析结果,4月 用内标法定 ,内标溶液(1 S.)选择六.甲基苯。在进行 和7月样品样品分析结果作为非采暖期的分析结果,具体见表 GC/MS分析之前,样品中均加入一定体积的100 m L内标液 1、表2。 表1 采暖期不同粒径颗粒物中的PAHs的浓度(ng/m。) 维普资讯 http://www.cqvip.com

广 东 化 工 www.gdchem.tom 2006年第10期 第33卷总第162期 (nJm ) 表2非采暖期不同粒径颗粒物中的PAHs的浓度注:表中的ACE所代表的浓度为ACE与二氢苊的浓度之和。 两个功能区颗粒物中的PAHs总浓度采暖期比非采暖期高, 作采暖期燃煤影响较小,主要部足交通污染,不仅与非采暖期 PAHs总浓度的份额:采暖期为:73.7%,jF采暖期为:76.6%。 细粒子中有致癌性的6种PAHs的含量部很高,并且细粒子很 难在大气中通过干湿沉降等除去,极易吸入于我们的体内尤其 是肺部。 富含PAHs的煤烟大量减少有关,而且与其季 的气温高、光 照时间长,PAHs敲党化氧化的速度加快有关,也与非采暖期中 夏季植物时PAHs的吸收净化有关。同时对颗粒物上吸附的 PAHs在空气中的存在形态与其本身的物化性质和环境条 件有关。分子质量相xCd,的(分子质量小于228)3环和4环 PAHs浓度而言,除了污染程度本身不一样外,气温还是影响颗 粒物上吸附的PAHs浓度的童要因素之一,这和定点测定颗粒 PAHs具有较高的蒸气压,在夏季采样时,It要以 e态存在而难 以通过此种收集法捕捉测定;相对分子质量大的(分子质量大 于228)5环PAHs性质较稳定,90%以上以颗粒物的形式存在 物上的PAHs随温度升高浓度降低的报道相符合”I。采暖期城乡 结合部的PAHs总浓度比郊区大得多,这跟城乡结合部的地理 位置和周围环境有关,城乡结合部的交通流量比较大,居民区 人口比较多而n有部分平房没有实行集中供暖。 可以通过这种收集法捕捉到 。考虑到环境温度影响PAHs的气 ・同分配…,所以采暖期(采样平均温度:冬季为l℃、存季为6℃) 2.2 PAHs在颗粒物上的分布趋势 不论两个功能区的PAHs的分布特征有何异同,它们在不 I 粒径的颗粒物上的分布趋势都足:随着颗粒物的粒径的减小, 颗粒物上吸附PAHs的总量在增加,即PAHs易于吸附在小颗粒 物上。城乡结合郎的细粒子(粒径<2.0 pm)上:吸附的PAHs占 TSP上吸附的PAHs总浓度的份额:采暖期为:83.6%,IF采暧 期为:75.7%;郊区的细粒子上吸附的PAHs占TSP上吸附的 考虑从2~6环的PAHs在不同粒径的分配情况,非采暖期(采 样平均温度:秋季为25 ̄C、夏季为33℃)仅考虑5~6环的PAHs 往不刚粒径的分配情况 {。在考虑采样器的各个粒 亡吸附颗 粒物中PAHs的含量与第l级的比值时,把冬、春季节采集的 卡H应样品合并作为低温状态的样品,同理秋、夏的样品作为高 温状态的样品。两个功能区的高、低温情况 F PAHs的分级分 配值见表3。 表3两个功能区各级颗粒物中PAHs与第1级的比值 维普资讯 http://www.cqvip.com

2006年第10期 广东化 工 第33卷总第162期 www.gdchem.com 表3的数据表明,两个功能区各级吸附颗粒物中的PAHs 两个功能区的PAHs的总浓度在不同时期的大小顺序为:采暖 与第1级的比值除 城乡结合鄙的2级/1级的值小于1以外, 期大于非采暖期。 其余基本是随着颗粒物粒径增大吸附倍数增大。不吲时期两个 (2)不同粒径的颗粒物上吸附的PAHs浓度比值在采暖期和 功能区的差别倍数比一样,不同环数的PAHs在不同粒径颗粒 非采暖期不一样,PAHs在不同粒径的颗粒物上的分布趋势为在 物上的被吸附能力不同,粗颗粒物更易吸附低环数(低于4环) 小颗粒物上吸附的浓度比大颗粒物上的大。 的PAHs,而细颗粒物咂易Ⅱ殷附高环数(高于4环)的PAHs。 即是说颗粒物埘PAHs存在选择性Ⅱ发附,低环数的PAHs在粗颗 参考文献 粒物中的百分含迅比其庄细颗粒物中要大,而高环数的PAHs 【11崔九思,王钦源,王汉平,等.环境化学【M】.北京:化学工业出版社, 在细颗粒物}fJ的 分含鞋比其在粗颗粒物中的要人。各种环数 I997.45.1 5O. 的PAHs [『’f期【 的比例不‘样,说明 时期的主要污 【21韦进宝,钱沙f#.环境分析化学【M】.北京:化学工业出版社,2002,56—85. 染物可能足不一‘样的,I】j{个功能I 住卡H 时期的各个粒径上的 【3】Pilar Femadez,Joan O Grimalt,and Roas M.Vilanora.Atmospheric Gas 分配比例小 样,反映出PAHs的分布趋势 ~・样。在只考虑 Particle Partitioning of PAHs in High Mountain Regionx of Europe 高环数PAHs 不l,iJg ̄住分配情况时,两个功能区的枉I应比值 【J1.Environ.Sci.'rechnol,2002,36(6):1 I62-1 168. 的差别很大,郑区的分配比例比城乡结合邸的尺的多。PAHs [4】何燧源,金云云.环境化 M】.上海:华东化工学院出版社,I989.f24—150. 的不吲环数组成情况往 同功能区的不列时期足不・样的, 【5】冯沈迎,仝青,阮玉英,等.空气颗粒物中PAHs的粒径分布与污染特征 PAHs这些分布特征的异同表明两个功能区的主要污染物可能 【J】.内蒙占环境保护,2000,12(4):16-26. 存在异同。 [6】张忠强,徐少才,王燕,等.大气气溶胶中若干有机物的含匿和季节变 3结论部分 化….中国海洋大学学报,2005,35(4):661.664. (本文文献格式:黄云碧,王铁冠,周家斌.北京市大气颗粒物 (1)城乡结合部的PAHs的总浓度比郊区的同期的值耍大, 中多环芳烃的分布特征[J].广东化工,2006,33(10):70-73.) (上接第64页) 非洲疟疾的预防。澳大利亚人克里斯.哈维发明了能驱蚊的布 中华按蚊及防疟效果进行研究,以广东花部市梯面镇15个自然 料,含有可降级的合成菊酯,无气味,驱蚊效果好,不怕水洗, 村为实验区,浸泡 为50 mJm ,发现实验区浸帐前(1994午), 至少可洗5O次。同样有一美国BUZZ OFF公司制作出了防蚊 月均发病率为9.17%c,浸帐后分别降为!.23%c(1995年)和 衣服,资料显示它用的杀虫刺是溴氰菊酯。 1 19%c(1996年),比浸帐前分别F降75.7% 和85.9%;浸帐前 随着技术的进步,制作成本的降低,防蚊纱帐的使用将会 (1994年)中华按蚊密度为8.38只,1995年、1996年第1,2次 延伸到更广泛的防虫领域,可以预计如果将农业生产中的防虫 浸帐后下降为1.21和0.1 8只,浸帐后密度分别F降85.6%和 网用杀虫剂处理,那将取得更好的防虫效果。 97.9%【,‘。但经浸泡的蚊帐在使用一段时间后杀虫效果会降低, 这主要足fll于氟氯氰菊酯、三氟氯氰菊酯对热和光不稳定,长 参考文献 期使用会分解,所以每隔一段时问需重新浸泡,使用不同的杀 【l】吴志风.WHO对卫生杀虫剂中有效成分含量的规定¨】,农业科学与管理, 虫荆有不同的问隔时问,一般为六个月,每次浸泡费用2~3元。 2ff04,25(3):35.36, 浸泡蚊帐同样俘在蚊媒产牛抗药性的问题,除了加大药剂 【2]http://www 5 1 I it.com/zhuanti/200509 I 6249.htm, 用量外,需 找更仃效、叮替代的杀虫剂。WHOPFS经多个国 【3]Hougard JM,Duchon S,Darriet F.et al,BulletinWHO.2003,8I(5): 家现场实验,观察到联苯菊酯对冈比亚按蚊和致倦库蚊效果很 324—331. 好,足很被看好的候选杀虫卉u。 关于联笨前醋浚池蚊帐后其 [4】自强,杨中英.溴氰菊酯悬浮剂浸泡蚊帐控制疟疾的效果观察….中国 慢性山例作ffJ、低刺激性和毒性尚不明确。法ⅢHougard等应 寄生虫病防治杂志,2003,I6(2):73. 用WHO的实验标准,在实验宅对联笨辅睹进行研究,受试蚊 【5 J{弓志阶,夏宪照.溴寄【菊酯浸泡蚊帐的防疟效果观察….中国寄生虫病 虫分别是冈比亚按蚊和敛倦库蚊的敏感品系和抗性品系,发现 防治杂志,2002,I5(3):6-7. 它对库蚊有良好的杀灭作用,足一种很有前景的浸泡杀虫剂”I。 【6】郭星安.氟氯氰菊酯、三氟氯氰菊酯浸泡蚊帐防制蚊媒效果观察【J】.中 3防蚊纱帐制作的新趋势 国媒介生物学及挖制杂志,2000,I I(2):3. 【7】潘波等.氟氯奢【菊酯浸泡蚊帐防制中华按蚊及防疟效果的现场评价【J】.中 近年来防蚊纱帐的制作有新的变化。Ef本柱友化学公司制 国寄生虫病防治杂志,200I。14(3):I65.I67. 作出使用期达5年的蚊帐Olyset,基材为聚乙烯线织成的宽网 (本文文献格式:钟建军,朱智飞,陈国宁,等.除虫菊酯类杀 眼蚊帐,用氯符酯进行处理,可缓慢释放,日前}庋WHO用于 虫剂在防蚊纱帐中的应用[J].广东化工,2006,33(10):63—64.) 

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